Ключові слова
Як цитувати
Анотація
В роботі представлено результати дослідження текстурних та кислотних характеристик метал(оксид)-цеолітних композицій M-BEA (MTW, MOR, ZSM-5) (М = Ga, Fe, Co, In) та їх впливу на каталітичні властивості в процесах окиснювального дегідрування пропану до пропілену за участю СО2 та N2O/ОДП-СО2 (N2O). Процес ОДП-N2O досліджено на індій-, кобальт- та залізо-оксидних композиціях на основі цеолітів (Н-форм) структурних типів ВЕА, MOR та ZSM-5. Кращі показники продукування пропілену досягнуто на зразку 10 %Fe2O3/HZSM-5 при температурі 400 °С: селективність утворення та вихід пропілену складають SС3Н6 = 40 % та YС3Н6 = 21 % при конверсії С3Н8 – 53 % і N2O – 85 %. В процесі ОДП-СО2 серед зразків галійвмісних цеолітів структури MTW, BEA, MOR (за співвідношення Si/Ga = 15–24), вищі показники селективності 70 % і виходу пропілену 26 % (при XC3H8 = 37.5 %, 600 °С), досягнуто на каталізаторі Ga5,0MTW (Si/Ga = 24), який характеризується розвиненою мезопористою структурою, найбільшою поверхнею SБЕТ (585 м2/г) і найвищою, згідно даних ІЧС-ФП-Py, концентрацією слабких, середньої сили та сильних кислотних центрів Льюїса.
Посилання
Otroshchenko T., Jiang G., Kondratenko V.A., Rodemerck U., Kondratenko E.V. Current status and perspectives in oxidative, non-oxidative and CO2-mediated dehydrogenation of propane and isobutane over metal oxide catalysts. Chem. Soc. Rev., 2021, 50(1), 473-527.
https://doi.org/10.1039/D0CS01140A
Gomez E., Yan B., Kattel S., Chen J.G. Carbon dioxide reduction in tandem with light-alkane dehydrogenation. Nat. Rev. Chem., 2019, 3, 638-649.
https://doi.org/10.1038/s41570-019-0128-9
Gambo Y., Adamu S., Abdulrasheed A.A., Lucky R.A., Ba-Shammakh M.S., Hossain M.M. Catalyst design and tuning for oxidative dehydrogenation of propane - A review. Appl. Catal., A., 2021, 609, 117914.
https://doi.org/10.1016/j.apcata.2020.117914
Hu Z.P., Yang D., Wang Z., Yuan Z.Y. State-of-the-art catalysts for direct dehydrogenation of propane to propylene. Chin. J. Catal., 2019, 40, 1233-1254.
https://doi.org/10.1016/S1872-2067(19)63360-7
Atanga M.A., Rezaei F., Jawad A., Fitch M., Rownaghi A.A. Oxidative dehydrogenation of propane to propylene with carbon dioxide. Appl. Catal., B., 2018, 220, 429-445.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2017.08.052
Mukherjee D., Park S.-E., Reddy B.M. CO2 as a soft oxidant for oxidative dehydrogenation reaction: An eco benign process for industry. J. CO2 Util., 2016, 16, 301-312.
https://doi.org/10.1016/j.jcou.2016.08.005
Hirunsit P., Shimizu K., Fukuda R., Namuangruk S., Morikawa Y., Ehara M. Cooperative H2 Activation at Ag Cluster/θ-Al2O3(110) Dual Perimeter Sites: A Density Functional Theory Study. J. Phys. Chem., 2014, 118(15), 7996-8006.
https://doi.org/10.1021/jp5000792
Ates A., Hardacre C., Goguet A. Goguet Oxidative dehydrogenation of propane with N2O over Fe-ZSM-5 and Fe-SiO2: influence of the iron species and acid sites. Appl. Catal., A., 2012, 441-442, 30-41.
https://doi.org/10.1016/j.apcata.2012.06.038
Kowalska-Kuś J., Held A., Nowińska K. Oxydehydrogenation of ethane and propane over alkaline metal modified Fe-ZSM-5 zeolites. Catal. Lett., 2010, 136(3-4), 199-208.
https://doi.org/10.1007/s10562-010-0328-x
Sánchez-Galofré O., Segura Y., Pérez-Ramírez J. Deactivation and regeneration of iron-containing MFI zeolites in propane oxidative dehydrogenation by N2O. J. Catal., 2007, 249, 123-133.
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2007.04.010
Kondratenko E.V., Pérez-Ramı́rez J. Oxidative functionalization of propane over FeMFI zeolites: Effect of reaction variables and catalyst constitution on the mechanism and performance. Appl. Catal., A. 2004, 267(1-2), 181-189.
https://doi.org/10.1016/j.apcata.2004.03.003
Sathu N.K., Sazama P., Valtchev V., Bernauer B., Sobalik Z. Oxidative dehydrogenation of propane over Fe-BEA catalysts. Stud. Surf. Sci. Catal., 2008, 174, Part B, 1127-1130.
https://doi.org/10.1016/S0167-2991(08)80084-5
Bulánek R., Wichterlová B., Novoveská K., Kreibich V. Oxidation of propane with oxygen and/or nitrous oxide over Fe-ZSM-5 with low iron concentrations. Appl. Catal., A., 2004, 264(1), 13-22.
https://doi.org/10.1016/j.apcata.2003.12.020
Sazama P., Sathu N.K., Tabor E., Wichterlová B., Sklenák Š., Sobalík Z. Structure and critical function of Fe and acid sites in Fe-ZSM-5 in propane oxidative dehydrogenation with N2O and N2O decomposition. J. Catal., 2013, 299, 188-203.
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2012.12.010
Pérez-Ramı́rez J., Gallardo-Llamas A. N2O-mediated propane oxidative dehydrogenation over steam-activated iron zeolites. J. Catal., 2004, 223(2), 382-388.
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2004.02.005
Ansari M.B., Park S.-E. Carbon dioxide utilization as a soft oxidant and promoter in catalysis. Energy Environ. Sci., 2012, 5, 9419-9437.
https://doi.org/10.1039/c2ee22409g
Michorczyk P., Ogonowski J., Zenczak K. Activity of chromium oxide deposited on different silica supports in the dehydrogenation of propane with CO2 - A comparative study. J. Mol. Catal. A., 2011, 349, 1-12.
https://doi.org/10.1016/j.molcata.2011.08.019
Kocoń M., Michorczyk P., Ogonowski J. Effect of supports on catalytic activity of chromium oxide-based catalysts in the dehydrogenation of propane with CO2. Catal. Lett., 2005, 101, 53-57.
https://doi.org/10.1007/s10562-004-3749-6
Xu B., Zheng B., Hua W., Yue Y., Gao Z. Support effect in dehydrogenation of propane in the presence of CO2 over supported gallium oxide catalysts. J. Catal., 2006, 239(2), 470-477.
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2006.02.017
Zheng B., Hua W., Yue Y., Gao Z. Dehydrogenation of propane to propene over different polymorphs of gallium oxide. J. Catal., 2005, 232, 143.
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2005.03.001
Chen M., Xu J., Su F.-Z., Liu Y.-M., Cao Y., He H.-Y., Fan K.-N. Dehydrogenation of propane over spinel-type gallia-alumina solid solution catalysts. J. Catal., 2008, 256(2), 293-300.
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2008.03.021
Kurmach M.M., Konysheva K.M., Yaremov P.S., Shvets O.V., Fetiukhin V.M., Shcherban N.D. Hierarchical zeolites as efficient catalysts for dehydration of substituted indanols. J. Solid State Chem., 2022, 309, 122942.
https://doi.org/10.1016/j.jssc.2022.122942
Kurmach M.M., Yaremov P.S., Tsyrina V.V., Skoryk M.O., Shvets O.V. Effect of template structure and synthesis conditions on the adsorption and acid properties of hierarchical Titanosilicate MTW Zeolites. Theor. Exp. Chem., 2015, 51, 216-223.
https://doi.org/10.1007/s11237-015-9419-5
Boichuk T.M., Orlik S.N. Effect of the composition and method of preparation of iron-containing and cobalt-containing catalysts on the combined reduction of NO and N2O by hydrocarbons. Theor. Exp. Chem., 2009, 45, 386-391.
https://doi.org/10.1007/s11237-010-9111-8
Orlik S.N., Mironyuk T.V., Boichuk T.M. Structural functional design of catalysts for conversion of nitrogen(I, II) oxides. Theor. Exp. Chem., 2012, 48, 73-97.
https://doi.org/10.1007/s11237-012-9244-z
Orlyk S.M., Kantserova M.R., Chedryk V.I., Kyriienko P.I., Balakin D.Yu., Millot Y., Dzwigaj S. Influence of Acid-Base Surface Characteristics of GAxSIBEA Zeolites on their Catalytic Properties in the Process of Oxidative Dehydrogenation of Propane to Propylene with Participation of CO2. Theor. Exp. Chem., 2021, 56, 387-395.
https://doi.org/10.1007/s11237-021-09667-5
Ren Y., Wang J., Hua W., Yue Y., Gao Z. Ga2O3/HZSM-48 for dehydrogenation of propane: Effect of acidity and pore geometry of support. J. Ind. Eng. Chem. 2012, 18,731-736.