Анотація
В даній роботі використано плавикову кислоту та гідрофторид амонію, як прекурсори фтору, та тіосечовину і сірчану кислоту, як прекурсори сірки та проведенно порівняння фазового складу, морфології, текстури, електронної будови допованих неметалами наноструктур ТіО2, розглянуто хімічний стан допантів в одержаних матеріалах та досліджено вплив зазначених факторів на фотокаталітичну активність в процесах фотодеградації складних органічних сполук на прикладі антибіотика тетрациклінового ряду - доксицикліну.Показано, що плавикова кислота та тіосечовина зумовлюють формування кристалічної фази анатазу, тоді як при низьких співвідношеннях гідрофториду амонію до бутоксиду титану формується гетероструктури анатазу з брукітом, а при високих співвідношення сірчаної кислоти до бутоксиду титану спостерігається формування кристалічної фази титаніл сульфату. Встановлено, що плавикова кислота зумовлює формування частинок пластинчастої морфології, а наявність сірчаної кислоти в золь-гель реакційній суміші приводить до формування частинок сфероїдальної морфології, які при невеликих співвідношеннях сірчаної кислоти до бутоксиду титану формують нещільноагломеровані частинки сфероїдальної морфології, які сформовані з кристалітів анатазу. Досліджено фотокаталітчну активность кодопованих наноструктур ТіО2 в процесі фотодеградації доксицикліну при опроміненні світлом УФ- та видимого діапазону та встановлено, що при опроміненні світлом УФ-діапазону активність, в основному, залежить від фазового складу і розмірів кристалітів, тоді як при опроміненні світлом видимого діапазону активність залежить від вмісту міжфузлових допантів, які підвищують чутливість матеріалів до видимого світла. Встановлено, що отримані в присутності гідрофториду амонію кодоповані азотом, вуглецем і фтором наноструктури ТіО2 характеризуються наявність поверхневих Ті-F груп та міжвузлового вуглецю і поверхневого карбонату, тоді як отримані в присутності тіосечовини кодоповані вуглецем і сіркою ТіО2 наноструктури після гідротермальної обробки містять Ті-SH групи, які в результаті кальцинування при 450 °С окиснюються з утворенням міжвузлової сірки (S6+) та поверхневого сульфату.
Посилання
Крюков А.И., Строюк А.Л., Кучмий С.Я., Походенко. В.Д. Нанофотокатализ, Академпериодика: Киев, 2013, с. 618.
Stroyuk O. Solar Light Harvesting with Nanocrystalline Semiconductors, Springer-Science+Business Media, B.V., 2018, V. 99.
https://doi.org/10.1007/978-3-319-68879-4
Nasirian M., Lin Y.P., Bustillo-Lecompte C.F., Mehrvar M. Enhancement of Photocatalytic Activity of Titanium Dioxide Using Non-Metal Doping Methods under Visible Light: A Review. Int. J. Environ. Sci. Technol., 2018, 15(9), 2009-2032.
https://doi.org/10.1007/s13762-017-1618-2
Kang X., Liu S., Dai Z., He Y., Song X., Tan Z. Titanium Dioxide: From Engineering to Applications; Catalysts, 2019, 9(191), 1-32.
https://doi.org/10.3390/catal9020191
Etacheri V., Di Valentin C., Schneider J., Bahnemann D. Visible-Light Activation of TiO2 Photocatalysts: Advances in Theory and Experiments. J. Photochem. Photobiol. C Photochem., 2015, 25, 1-29.
https://doi.org/10.1016/j.jphotochemrev.2015.08.003
Wang K., Janczarek M., Wei Z., Raja-Mogan T., Endo-Kimura M., Khedr T.M., Ohtani B., Kowalska E. Morphology-and Crystalline Composition-Governed Activity of Titania-Based Photocatalysts: Overview and Perspective. Catalysts, 2019, 9, 1054-1084.
https://doi.org/10.3390/catal9121054
Kumar N., Chauhan N.S., Mittal A., Sharma S. TiO2 and Its Composites as Promising Biomaterials: A Review. BioMetals, 2018, 31(2), 147-159.
https://doi.org/10.1007/s10534-018-0078-6
Pelaez M., Nolan N.T., Pillai S.C., Seery M.K., Falaras P., Kontos A.G., Dunlop P.S.M., Hamilton J.W.J., Byrne J.A., O'Shea K., Entezari M.H., Dionysiou D.D. A Review on the Visible Light Active Titanium Dioxide Photocatalysts for Environmental Applications. Appl. Catal. B Environ., 2012, 125, 331-349.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2012.05.036
Seh Z.W., Li W., Cha J.J., Zheng G., Yang Y., Mcdowell M.T., Hsu P., Cui Y. Sulphur-TiO2 Yolk-Shell Nanoarchitecture with Internal Void Space for Long-Cycle Lithium-Sulphur Batteries Batteries. Nat. Commun., 2013, 4, 1331.
https://doi.org/10.1038/ncomms2327
Романовская Н.И., Овчаров М.Л., Мишура А.М., Гранчак В.М., Манорик П.А. Фотокаталитическая Активность Наноструктур ТіО2, cформированных золь-гель методом в присутствии плавиковой кислоты, в процессах превращения оксидов углерода. Теор. экспер. химия, 2019, 55(6), 373-380.
Romanovska N.I., Grebennikov V.M., Shulzshenko O.V., Yaremov P.S., Selyshchev O.V., Zahn D.R.T., Manoryk P.A. Influence of Conditions of Preparation of C,N,F-TiO2 Nanostructures on Their Photocatalytic Activity in Doxycycline Photodegradation Process. Theor. Exp. Chem., 2022, 58(1), 40-47.
https://doi.org/10.1007/s11237-022-09720-x
Романовская Н.И., Манорик П.А., Селищев А.В., Ермохина Н.И., Яремов П.С., Гребенников В.Н., Щербаков С.Н., Цан Д.Р.Т. Влияния модифицирования ТіО2 тиомочевиной на его фотокаталитическую активность в процессах деградации доксициклина. Теор. экспер. химия, 2020, 56(3), 172-180.
Романовская Н.И., Манорик П.А., Ермохина Н.И., Яремов П.С., Гребенников В.Н. Влияние структурно-размерных характеристик ТіО2 и его фотокаталитическая активность в реакции окисления тетрациклина. Теор. экспер. химия, 2019, 55(5), 316-324.
Ren L., Li Y., Hou J., Bai J., Mao M., Zeng M., Zhao X. The Pivotal Effect of the Interaction between Reactant and Anatase TiO2 Nanosheets with Exposed {001} Facets on Photocatalysis for the Photocatalytic Purification of VOCs. Appl. Catal. B, 2016, 181, 625-634.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2015.08.034
Wang W., Zhou Y., Lu C., Ni Y., Rao W. The Effect of Hydrothermal Temperature on the Structure and Photocatalytic Activity of { 001 } Faceted Anatase TiO2. Mater. Lett., 2015, 160, 231-234.
https://doi.org/10.1016/j.matlet.2015.07.134
Yu J.C., Yu J., Zhang L., Ho W. Effects of F- Doping on the Photocatalytic Activity and Microstructures of Nanocrystalline TiO2 Powders. Chem. Mater., 2002, 148(14), 3808-3816.
https://doi.org/10.1021/cm020027c
Yu J., Yu Ã.J.C., Cheng B., Hark S.K., Iu K. The Effect of F-Doping and Temperature on the Structural and Textural Evolution of Mesoporous TiO2 Powders. J. Solid State Chem., 2003, 174, 372-380.
https://doi.org/10.1016/S0022-4596(03)00250-0
Yu J., Wang W., Cheng B., Su B. Enhancement of Photocatalytic Activity of Mesporous TiO2 Powders by Hydrothermal Surface Fluorination Treatment. J. Phys. Chem. C, 2009, 113, 6743-6750.
https://doi.org/10.1021/jp900136q
Doeuff S., Henry M., Sanchez C. Hydrolysis of Titanium Alkoxides: Modification of the Molecular Precursor by Acetic Acid. J. Non. Cryst. Solids, 1987, 89, 206-216.
https://doi.org/10.1016/S0022-3093(87)80333-2
Wu J.C.S., Yeh C. Sol-Gel-Derived Photosensitive TiO2 and Cu/TiO2 Using Homogeneous Hydrolysis Technique. J. Mater. Res., 2001, 16(2), 615-620.
https://doi.org/10.1557/JMR.2001.0088
Nishikiori H., Hayashibe M. Visible Light-Photocatalytic Activity of Sulfate-Doped Titanium Dioxide Prepared by the Sol−Gel Method. Catalysts, 2013, 3, 363-377.
https://doi.org/10.3390/catal3020363
Valentin C. Di, Pacchioni G. Trends in Non-Metal Doping of Anatase TiO2: B , C , N and F. Catal. Today, 2013, 206, 12-18.
https://doi.org/10.1016/j.cattod.2011.11.030
Ливер Е. Электронная Спектроскопия Неоранических Соединений, Мир. Москва, 1987, c. 445.
Li Y., Jiang Y., Peng S., Jiang F. Nitrogen-Doped TiO2 Modified with NH4F for Efficient Photocatalytic Degradation of Formaldehyde under Blue Light-Emitting Diodes. J. Hazard. Mater., 2010, 182, 90-96.
https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2010.06.002
Cui Y., Du H., Wen L. Doped-TiO2 Photocatalysts and Synthesis Methods to Prepare TiO2 Films. J. Mater. Sci. Technol., 2008, 24(5), 675-689.
Linnik O., Chorna N., Smirnova N. Non-Porous Iron Titanate Thin Films Doped with Nitrogen: Optical, Structural, and Photocatalytic Properties. Nanoscale Res. Lett., 2017, 12(1), 249-259.
https://doi.org/10.1186/s11671-017-2027-7
Bickley R.I., Gonzalez-Carreno T., Lees J.S., Palmisano L., Tilley R. Structural Investigation of Titanium Dioxide Photocatalysts. J. Solid State Chem., 1991, 92, 178-190.
https://doi.org/10.1016/0022-4596(91)90255-G
Lin X., Fu D., Hao L., Ding Z. Synthesis and Enhanced Visible-Light Responsive of C,N,S-Tridoped TiO2 Hollow Spheres. J. Environ. Sci., 2013, 25(10), 2150-2156.
https://doi.org/10.1016/S1001-0742(13)60414-3
Wang P., Yap P.S., Lim T.T. C-N-S Tridoped TiO2 for Photocatalytic Degradation of Tetracycline under Visible-Light Irradiation. Appl. Catal. A, 2011, 399(1-2), 252-261.
https://doi.org/10.1016/j.apcata.2011.04.008
Xiang Q., Yu J., Jaroniec M. Nitrogen and Sulfur Co-Doped TiO2 Nanosheets with Exposed {001} Facets: Synthesis, Characterization and Visible-Light Photocatalytic Activity. Phys. Chem. Chem. Phys., 2011, 13(11), 4853-4861.
https://doi.org/10.1039/C0CP01459A
Xu J.H., Li J., Dai W.L., Cao Y., Li H., Fan K. Simple Fabrication of Twist-like Helix N,S-Codoped Titania Photocatalyst with Visible-Light Response. Appl. Catal. B, 2008, 79, 72-80.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2007.10.008
Periyat P., McCormack D.E., Hinder S.J., Pillai S.C. One-Pot Synthesis of Anionic (Nitrogen) and Cationic (Sulfur) Codoped High-Temperature Stable, Visible Light Active, Anatase Photocatalysts. J. Phys. Chem. C, 2009, 113(8), 3246-3253.
https://doi.org/10.1021/jp808444y
Eslami A., Amini M.M., Yazdanbakhsh A.R., Mohseni-Bandpei A., Safari A.A., Asadi A. N,S Co-Doped TiO2 Nanoparticles and Nanosheets in Simulated Solar Light for Photocatalytic Degradation of Non-Steroidal Anti-Inflammatory Drugs in Water: A Comparative Study. J. Chem. Technol. Biotechnol., 2016, 91(10), 2693-2704.
https://doi.org/10.1002/jctb.4877
Lim M., Zhou Y., Wood B., Guo Y., Wang L., Rudolph V., Lu G. Fluorine and Carbon Codoped Macroporous Titania Microspheres: Highly Effective Photocatalyst for the Destruction of Airborne Styrene under Visible Light. J. Phys. Chem. C, 2008, 112, 19655-19661.
https://doi.org/10.1021/jp807983a
Xu P., Xu T., Lu J., Gao S., Hosmane N.S., Huang B., Dai Y., Wang Y. Visible-Light-Driven Photocatalytic S- and C- Codoped Meso/Nanoporous TiO2. Energy Environ. Sci., 2010, 3, 1128-1134.
https://doi.org/10.1039/c001940m
Naik B., Parida K.M., Gopinath C.S. Facile Synthesis of N- and S-Incorporated Nanocrystalline TiO2 and Direct Solar-Light-Driven Photocatalytic Activity. J. Phys. Chem. C, 2010, 114, 19473-19482.
https://doi.org/10.1021/jp1083345
Di Valentin C., Finazzi E., Pacchioni G., Selloni A., Livraghi S., Paganini M.C., Giamello E. N-Doped TiO2: Theory and Experiment. Chem. Phys., 2007, 339(1-3), 44-56.
https://doi.org/10.1016/j.chemphys.2007.07.020
Накамото К. ИК-Спектры и Спектры КР Нерганических и Координационных Соединений; Мир: Москва, 1991, c. 455.
Huang D., Liao S., Quan S., Liu L., He Z., Wan J., Zhou W. Preparation and Characterization of Anatase N-F-Codoped TiO2 Sol and Its Photocatalytic Degradation for Formaldehyde. J. Mater. Res., 2007, 22, 2389-2397.
https://doi.org/10.1557/jmr.2007.0319
Lv K., Xiang Q., Yu J. Effect of Calcination Temperature on Morphology and Photocatalytic Activity of Anatase TiO2 Nanosheets with Exposed {001} Facets. Appl. Catal. B, 2011, 104, 275-281.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2011.03.019
Sadoc A., Body M., Legein C., Biswal M., Fayon F., Rocquefelte X. NMR Parameters in Alkali , Alkaline Earth and Rare Earth Fluorides from First Principle Calculations. Phys. Chem. Chem. Phys., 2011, 13, 18539-18550.
https://doi.org/10.1039/c1cp21253b
Zeng L., Song W., Li M., Jie X., Zeng D., Xie C. Comparative Study on the Visible Light Driven Photocatalytic Activity between Substitutional Nitrogen Doped and Interstitial Nitrogen Doped TiO2. Appl. Catal. A, 2014, 488, 239-247.
https://doi.org/10.1016/j.apcata.2014.09.041
Yu J., Xiang Q., Mann S. One-Step Hydrothermal Fabrication and Photocatalytic Activity of Surface-Fluorinated TiO2 Hollow Microspheres and Tabular Anatase Single Micro-Crystals with High-Energy Facets. CrystEngComm, 2010, 12, 872-879.
https://doi.org/10.1039/B914385H
Palanivelu K., Im J.-S., Lee Y.-S. Carbon Doping of TiO2 for Visible Light Photo Catalysis - A Review . Carbon Lett., 2007, 8(3), 214-224.
https://doi.org/10.5714/CL.2007.8.3.214
Wu X., Yin S., Dong Q., Guo C., Li H., Kimura T., Sato T. Synthesis of High Visible Light Active Carbon Doped TiO2 Photocatalyst by a Facile Calcination Assisted Solvothermal Method. Appl. Catal. B, 2013, 142-143, 450-457.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2013.05.052
Pany S., Naik B., Martha S., Parida K. Plasmon Induced Nano Au Particle Decorated over S,N-Modified TiO2 for Exceptional Photocatalytic Hydrogen Evolution under Visible Light. ACS Appl. Mater. Interfaces, 2014, 6, 839-846.
https://doi.org/10.1021/am403865r
Манорик П.А., Лампека Я.Д., Ермохина Н.И., Цымбал Л.В., Тельбиз Г.М., Гуртовий Р.И. Функциональные материалы на основе диоксида титана различной морфологии и металл-органических каркасных соединений. Теор. экспер. химия, 2017, 53(5), 326-334.
Chen Y., Jiang Y., Li W., Jin R., Tang S. Adsorption and Interaction of H2S/SO2 on TiO2. Catal. Today, 1999, 50, 39-47.
https://doi.org/10.1016/S0920-5861(98)00460-X
Ohno T., Akiyoshi M., Umebayashi T., Asai K., Mitsui T., Matsumura M. Preparation of S-Doped TiO2 Photocatalysts and Their Photocatalytic Activities under Visible Light. Appl. Catal. A, 2004, 265, 115-121.
https://doi.org/10.1016/j.apcata.2004.01.007
Szatmáry L., Bakardjieva S., Šubrt J., Bezdička P., Jirkovský J., Bastl Z., Brezová V. Korenko M. Sulphur Doped Nanoparticles of TiO2. Catal. Today, 2011, 161(1), 23-28.