Ключові слова
Як цитувати
Анотація
Цеолітні каталізатори ізомеризації з нанесеними благородними металами широко використовують у хімічній промисловості. Останнім часом значну увагу приділяють питанням максимальної дисперсності металічної фази, тоді як часто не враховується локалізація та рівномірність розподілу частинок металу на носії, які також суттєво впливають на активність і селективність каталізаторів. Метою даної роботи була оцінка впливу послідовності стадій синтезу паладійвмісних цеолітів типу MFI (синтез кислотної форми та відновлення металу) на розмір одержуваних частинок металу і їх локалізацію, а також активність/селективність каталізаторів в ізомеризації н-гексану. Синтезовано низку паладійвмісних каталізаторів на основі НMFI і NH4MFI зі вмістом металічної компоненти, введеної просочуванням, від 0,1 до 1,0 % мас. Дослідження методом низькотемпературної адсорбції/десорбції азоту показали малий вплив модифікування паладієм на текстурні характеристики зразків. Методом трансмісійної електронної мікроскопії встановлено, що розмір частинок паладію збільшується зі зростанням кількості нанесеного металу. Практично для всіх зразків зафіксовано нанорозмірні частинки паладію. Найактивнішими та найселективнішими виявилися зразки із паладієм, нанесеним на водневу форму пентасилу у кількості 0,5 та 1,0 % мас., однак однозначної залежності ефективності каталізатора від розміру частинок металу не спостережено.
Посилання
Egiazarov Yu.G., Savchits M.F., Ustilovskaya E.Ya. Getrogenno-kataliticheskaya isomerizatsyya uglevodorodov. Minsk: Nauka i tekhnika. 1989. 310 p. [in Russian].
Poursaeidesfahani A., de Lange M.F., Khodadadian F., Dubbeldam D., Rigutto M., Nair N., Vlugt Th.J.H. Product shape selectivity of MFI-type, MEL-type, and BEA-type zeolites in the catalytic hydroconversion of heptane. J. Catal. 2017. 353. 54-62.https://doi.org/10.1016/j.jcat.2017.07.005
Farrusseng D., Tuel A. Perspectives for Zeolite-encapsulated Metal Nanoparticles and their Applications in Catalysis. New J. Chem. 2016. 40. 3933-3949.https://doi.org/10.1039/C5NJ02608C
Bayati B., Ejtemaei M., Aghdam N.Ch., Babaluo A.A., Haghighi M., Sharafi A. Hydroisomerization of n-Pentane over Pt/Mordenite Catalyst: Effect of Feed Composition and Process Conditions. Iranian J. Oil Gas Sci. Tech. 2016. 5 (2). 84-99.
Anaya F., Zhang L., Tan Q., Resasco D.E. Tuning the acid-metal balance in Pd/ and Pt/zeolite catalysts for the hydroalkylation of m-cresol. J. Catal. 2015. 328. 173-185. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2015.01.004
Mendes P., Lapisardi G., Bouchy Ch., el Rivallan M., Silva J., Ribeiro F. Hydrogenating activity of Pt-zeolite catalysts focusing acid support and metal dispersion influence. Appl. Catal., A. 2015. 504. 17-28.https://doi.org/10.1016/j.apcata.2015.03.027
Martins G.S.V., dos Santos E.R.F., Rodrigues M.G.F., Pecchi G., Yoshioka C.M.N., Cardoso D. N-Hexane Isomerization on Ni-Pt/Catalysts Supported on Mordenite. Modern Research in Catalysis. 2013. 2 (4). 119-126. https://doi.org/10.4236/mrc.2013.24017
Sousa B.V., Brito K.D., Alves J.J.N., Rodrigues M.G.F., Yoshioka C.M.N., Cardoso D. n-Hexane isomerization on Pt/HMOR: effect of platinum content. Reac. Kinet. Mech. Cat. 2011. 102. 473-485. https://doi.org/10.1007/s11144-010-0273-0
Strizhak P.Ye. Nanorazmernyye effekty v gete-rogennom katalize. Teoret. eksperim. khimiya. 2013. 49 (1). 2-21. [in Russian]. https://doi.org/10.1007/s11237-013-9297-7
Kim J., Han S.W., Kim J.-Ch., Ryoo R. Supporting nickel to replace platinum on zeolite nanosponges for catalytic hydroisomerization of n-dodecane. ACS Catal. 2018. 8 (11). 10545-10554. https://doi.org/10.1021/acscatal.8b03301
Patrylak K.I., Bobonych F.M., Voloshyna Yu.G., Levchuk M.M., Il'in V.G., Yakovenko O.M., Manza I.A., Tsupryk I.M. Ukrainian mordenite-clinoptilolite rocks as a base for linear hexane isomerization catalyst. Appl. Catal. A, Gen. 1998. 174. 187-198. https://doi.org/10.1016/S0926-860X(98)00196-3
Patrilyak L.K., Manza I.A., Vypiraylenko V.I., Korovitsina A.S., Likhnevskiy R.V. Issledovaniye mekha-nizma izomerizatsii geksana s ispol'zovaniyem mikroim-pul'snogo rezhima. Teoret. eksperim. khimiya. 2003. 39. 263-267. [in Russian]. https://doi.org/10.1023/A:1025729530977
Patrylak L.K., Krylova M.M., Pertko O.P., Voloshyna Yu.G. Linear hexane isomerization over Ni-containing pentasils. J. Porous Materials. 2019. 26. 861-868. https://doi.org/10.1007/s10934-018-0685-1
Roldán R., Beale A.M., Sánchez-Sánchez M., Romero-Salguero F.J., Jiménez-Sanchidrián C., Gómez J.P., Sankar G. Effect of the impregnation order on the nature of metal particles of bi-functional Pt/Pd-supported zeolite Beta materials and on their catalytic activity for the hydroisomerization of alkanes. J.Catal. 2008. 254. 12-26. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2007.10.022
Kinger G., Vinek H. n-Nonane hydroconversion on Ni and Pt containing HMFI, HMOR and HBEA. Appl. Catal., A. 2001. 218 (1-2). 139-150. https://doi.org/10.1016/S0926-860X(01)00629-9