Анотація
Традиційним та баротермальним методами було синтезовано масивні та нанесені ванадій-фосфорні оксидні VPO-каталізатори. Показано, що використання в якості носія для VPO-фази пірогенного аеросилу, в залежності від часу його введення в реакційну суміш, може привести до утворення фази прекурсору гідро-фосфату ванадилу VOHPO4∙0.5H2O, або фази пірофосфату ванадилу (VO)2P2O7, каталітично активної в реакції селективного окиснення н-бутану до малеїнового ангідриду. Використання у якості носія для VPO-фази модифікованого аеросилогелю, сформованого на основі аеросилу, приводить до утворення фази VOHPO4∙0.5H2O. Визначено, що природа носія впливає на особливості формування фази VOHPO4∙0.5H2O, зокрема, на співвідношення кристалографічних площин в отриманій VPO-фазі. Використання аеросилу як носія веде до зниження відносного вмісту базальної площини, в той час як використання аеросилогелю приводить до зростання відносного вмісту базальної площини у нанесеній VPO-фазі. Досліджено каталітичні властивості масивних та нанесених VPO-зразків в реакції селективного окиснення н-бутану до малеїнового ангідриду у стандартній (1.7об%) та збагаченій (3.4об%) на н-бутан сумішах. Встановлено, що в збагаченій суміші для масивних зразків різко знижуються конверсія н-бутану та селективність за малеїновим ангідридом. Встановлено, що нанесені VPO-системи мають більшу питому швидкість окиснення н-бутану та більшу продуктивність, порівняно з масивними зразками. Показано, що використання баротермального синтезу та аеросилогелю як носія дозволило підвищити селективність за малеїновим ангідридом, що пов’язано зі збільшенням відносного вмісту базальної площини VPO-фази. Досягнуті покращені каталітичні властивості, нанесених на аеросилогель VPO-каталізаторів, роблять перспективним використання технології рециклу, що в свою чергу може зробити виробництво малеїнового ангідриду більш економічно вигідним.
Посилання
https://www.statista.com/statistics/1245233/maleic-anhydride-market-volume-worldwide
Patent US3293268A, Bergman R., Frisch N.W. Production of maleic anhydride by oxidation of n-butane 1966.
Mangili P.V., Prata D.M. Preliminary Design of Sustainable Industrial Process Alternatives Based on Eco-efficiency Approaches: The Maleic Anhydride Case Study. Chem. Eng. Sci., 2019, 212, 115313.
https://doi.org/10.1016/j.ces.2019.115313
Müller M., Kutscherauer M., Böcklein S., Wehinger G.D., Turek T., Mestl G. Modeling the selective oxidation of n-butane to maleic anhydride: From active site to industrial reactor . Catal. Today, 2022, 387, 82-106.
https://doi.org/10.1016/j.cattod.2021.04.009
Ballarini N., Cavani F., Cortelli C., Gasparini F., Mignani A., Pierelli F., Trifirò F., Fumagalli C., Mazzoni G. The contribution of homogeneous and non-oxidative side reactions in the performance of vanadyl pyrophosphate, catalyst for the oxidation of n-butane to maleic anhydride, under hydrocarbon-rich conditions. Catal. Today, 2005, 99(1-2), 115-122.
https://doi.org/10.1016/j.cattod.2004.09.030
Lorences M.J., Patience G.S., Dı́ez F.V., Coca J. Transient n-butane partial oxidation kinetics over VPO. Appl. Catal., A, 2004, 263(2), 193-202.
https://doi.org/10.1016/j.apcata.2003.12.023
Patience G.S., Bockrath R.E. Butane oxidation process development in a circulating fluidized bed. Appl. Catal., A, 2010, 376(1-2), 4-12.
https://doi.org/10.1016/j.apcata.2009.10.023
Ballarini N., Cavani F., Cortelli C., Ligi S., Pierelli F., Trifirò F., Fumagalli C., Mazzoni G., Monti T. VPO catalyst forn-butane oxidation to maleic anhydride: A goal achieved, or a still open challenge?. Top. Catal., 2006, 38(1-3), 147-156.
https://doi.org/10.1007/s11244-006-0080-z
Kamiya Yu., Nishikawa E., Okuhara T., Hattori T. Catalytic property of vanadyl pyrophosphates for selective oxidation of n-butane at high n-butane concentrations. Appl. Catal., A, 2001, 206(1), 103-112.
https://doi.org/10.1016/S0926-860X(00)00592-5
Patent UA 122421 U Ukraine Diyuk O.A., Zazhyhalov V.O. The method of obtaining vanadium-phosphorus oxide (VPO) catalyst for the oxidation of n-butane of rich concentration in maleic anhydride. [in Ukrainian].
Patent US6174833B1 Bertola A., Cassarino S., Nsunda V., Process for the preparation of improved vanadium-phosphorus catalysts and use thereof for the production of maleic anhydride 2001.
Zazhigalov V.A., Diyuk E.A. Barothermal Synthesis and Catalytic Properties of Vanadium-Phosphorus Oxide Systems in Oxidative Transformations of Butane and Ethane. Theor. Exp. Chem., 2018, 54 (1), 66-72.
https://doi.org/10.1007/s11237-018-9547-9
Dummer N.F., Weng W., Kiely C., Carley A.F, Bartley J.K., Kiely Ch.J., Hutchings G.J. Structural evolution and catalytic performance of DuPont V-P-O/SiO2 materials designed for fluidized bed applications. Appl. Catal., A, 2010, 376(1-2), 47-55.
https://doi.org/10.1016/j.apcata.2009.10.004
Fernández J.R., Vega A., Díez F.V. Partial oxidation of n-butane to maleic anhydride over VPO in a simulated circulating fluidized bed reactor. Appl. Catal., A, 2010, 376(1-2), 76-82.
https://doi.org/10.1016/j.apcata.2009.12.006
Blanco R.M., Shekari A., Carrazán S.G., Bordes-Richard E., Patience G.S., Ruiz P. Significant catalytic recovery of spent industrial DuPont catalysts by surface deposition of an amorphous vanadium-phosphorus oxide phase. Catal. Today, 2013, 203, 48-52.
https://doi.org/10.1016/j.cattod.2012.04.019
Ballarini N., Cavani F., Cortelli C., Pierelli F. The Oxidation of n-Butane to Maleic Anhydride under Hydrocarbon-rich Conditions: The Role of Homogeneous and of Mixed Homogeneous-heterogeneous Reactions. Proceedings of the DGMK-Conference "C4/C5-Hydrocarbons: Routes to Higher Value-Added Products", (Munich, 2004). - P. 273-280.
Ciambelli P., Galli P., Lisi L., Massucci M.A., Patrono P., Pirone R., Ruoppolo G., Russo G. TiO2 supported vanadyl phosphate as catalyst for oxidative dehydrogenation of ethane to ethylene. Appl. Catal., A, 2000, 203(1), 133-142.
https://doi.org/10.1016/S0926-860X(00)00481-6
Ciambelli P., Lisi L., Patrono P., Ruoppolo G., Russo G. VOPO4⋅2H2O and Fe(H2O)x(VO)1-xPO4⋅2H2O Supported on TiO2 as Catalysts for Oxidative Dehydrogenation of Ethane. Catal. Lett., 2002, 82(3-4), 243-247.
https://doi.org/10.1023/A:1020583331929
Lisi L., Patrono P., Ruoppolo G. Comparative study of catalytic behaviour of bulk-like and highly dispersed supported vanadyl orthophosphate catalysts in the oxidative dehydrogenation of ethane. Catal. Lett., 2001, 72(3-4), 207-210.
Casaletto M.P, Lisi L., Mattogno G, Patrono P, Pinzari F, Ruoppolo G Effect of the preparation technique on the catalytic performances of TiO2 supported vanadium phosphate in the oxidative dehydrogenation of ethane. Catal. Today, 2004, 91-92, 271-274.
https://doi.org/10.1016/j.cattod.2004.03.042
Lisi L., Patrono P., Ruoppolo G. Vanadyl phosphate dihydrate supported on oxides for the catalytic conversion of ethane to ethylene. J. of Mol.Catal. A: Chem, 2003, 204-205, 609-616.
https://doi.org/10.1016/S1381-1169(03)00344-3
Li Xiu-Kai, Ji Wei-Jie, Zhao Jing, Zhang Zhi-Bing, Au Chak-Tong n-Butane oxidation over VPO catalysts supported on SBA-15. J. Catal., 2006, 238(1), 232-241.
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2005.12.012
Xiao C.Y., Chen X., Wang Z.Y., Ji W.J., Chen Y., Au C.T. The novel and highly selective fumed silica-supported VPO for partial oxidation of n-butane to maleic anhydride. Catal. Today, 2004, 93-95, 223-228.
https://doi.org/10.1016/j.cattod.2004.06.127
Bueno J.M.C., Bethke G.K., Kung M.C.; Kung H.H. Supported VPO catalysts for selective oxidation of butane III: Effect of preparation procedure and SiO2 support. Catal. Today, 1998, 43(1-2), 101-110.
https://doi.org/10.1016/S0920-5861(98)00138-2
Sidorchuk V.V., Diyuk E.A., Zazhigalov V.A. Phase evolution in V2O5-H3PO4-organic component systems during barothermal treatment. Inorg. Mater., 2007, 43(4), 406-411.
https://doi.org/10.1134/S0020168507040140
Griesel L., Bartley J.K., Wells R.P.K., Hutchings G.J. Preparation of vanadium phosphate catalyst precursors using a high pressure method. Catal. Today, 2005, 99(1-2), 131-136.
https://doi.org/10.1016/j.cattod.2004.09.032
Sydorchuk V., Zazhigalov V., Khalameida S., Diyuk E., Skubiszewska-Zięba J., Leboda R., Kuznetsova L. Solvothermal synthesis of vanadium phosphates in the form xerogels, aerogels and nesostructures. Mater. Res. Bull., 2010, 45(9), 1096-1105.
https://doi.org/10.1016/j.materresbull.2010.06.010
Lopez-Sanchez J.A., Griesel L., Bartley J.K., Wells R.P.K., Liskowski A., Su D., Schlogl R., Volta J.-C., Hutchings G.J., High temperature preparation of vanadium phosphate catalysts using water as solvent. Phys. Chem. Chem. Phys., 2003, 5(16), 3525-3533.
https://doi.org/10.1039/B305437N
Zazhigalov V.A., Diyuk E.A., Sidorchuk V.V. Development of VPO catalysts supported on mesoporous modified material based on an aerosol gel. Kinet. Catal., 2014, 55(3), 399-408.
https://doi.org/10.1134/S0023158414030148
Spivey J.J., Guliants V.V., Carreon M.A. Vanadium-phosphorus-oxides: From fundamentals of n-Butane oxidation to synthesis of new phases. Catalysis, 2005, 18, 1-45.
https://doi.org/10.1039/9781847553300-00001
Zazhigalov V.O., Kiziun O.V. The obtaining of the anhydride products by oxidation of n-pentane on the VPO catalysts. Catalysis and Petrochemistry 2020, 30, 19-37. [in Ukrainian].
https://doi.org/10.15407/kataliz2020.30.019
Amorós P., Ibáñez R., Martínez-Tamayo E., Beltrán-Porter A., Beltrán-Porter D., Villeneuve G. New vanadyl hydrogenphosphate hydrates. Electronic spectra of the VO2+ ion in the VO(HxPO4)x·yH2O system. Mat. Res. Bull., 1989, 24(11), 1347-1360.
https://doi.org/10.1016/0025-5408(89)90140-2
Ryumon N., Imai H., Kamiya Y., Okuhara T. Effect of water vapor on the transformation of VOHPO4·0,5H2O in to (VO)2P2O7. Appl. Catal., A, 2006, 297, 73-80.
https://doi.org/10.1016/j.apcata.2005.08.040
Ledoux M.J, Crouzet C., Pham-Huu C., Turines V., Kourtakis K., Mills P.L, Lerou J.J High-Yield Butane to Maleic Anhydride Direct Oxidation on Vanadyl Pyrophosphate Supported on Heat-Conductive Materials: β-SiC, Si3N4, and BN. J. Catal., 2001, 203(2), 495-508.
https://doi.org/10.1006/jcat.2001.3344
Misono M. Selective Oxidation of Butanes. Toward Green/Sustainable Chemistry. Top. Catal., 2002, 21(1-3), 89-96.
Zazhigalov V.A. The role of the geometric factor in the selective oxidation of lower paraffins at VPO catalysts. Theor. Exp. Chem., 1999, 35(5), 247-257.